【清华 DeePH 平面波基组方法：革新密度泛函理论，实现高精度、广泛适用的深度学习电子结构计算】

两年前，清华大学物理系的徐勇和段文晖研究团队开发了一种名为DeePH的高效精确的第一性原理电子结构深度学习方法，极大地提升了电子结构计算的速度。近期，该团队又开发了一种新的实空间重构方法（real-space reconstruction），将DeePH方法推广至平面波基组，使其能够与所有密度泛函理论（DFT）程序兼容。这种方法比传统投影方法快几个数量级，为深度学习电子结构计算带来了更高的精度和更好的泛化能力，并打开了利用电子结构大数据进行深度学习的大门。

DeePH的成功与局限

近年来，从头计算与人工智能技术的结合取得了显著进展，扩展了理论和计算材料研究的范围，实现了前所未有的精度和效率。DeePH方法在这方面表现突出，在速度上远超传统DFT方法，同时保持了亚毫电子伏的精度。然而，该方法仅支持局部原子轨道（AO）基组的DFT程序，无法兼容使用平面波（PW）基组的程序。平面波基组具有易收敛、精度高和应用广泛等优势，因此将DeePH方法推广至平面波基组对于深度学习电子结构计算的发展至关重要。

实空间重构方法

为了解决上述问题，清华大学的研究团队提出了一种基于PW DFT结果的实空间重构方法，用于重构AO哈密顿量。这种方法比传统投影方法快几个数量级，并且生成的AO哈密顿量不仅能够很好地再现PW电子结构，还非常容易被神经网络模型学习。这一新方法的高精度和高效性有助于构建更通用、更准确的深度学习电子结构计算方法，提高了其在实际应用中的适用性。

转换方法

该方法的工作流程如下：一组小型非扭曲结构的PW DFT结果用于在AO基下重构哈密顿量，然后可以推广到大型扭曲结构。PW哈密顿量和AO哈密顿量实际上是不同基组下表达的相同物理量。研究人员详细讨论了将PW哈密顿量转换为AO基组的三种方法：投影法、ψnk(G)投影法和实空间重构方法。尽管这些方法在理论上是等效的，但实空间重构方法的效率远高于前两种方法。

应用案例

该方法被应用于扭曲双层石墨烯和双层MoS2系统。在双层石墨烯的研究中，训练集由300个4×4双层石墨烯超晶胞组成，通过在重构的AO哈密顿量上训练神经网络模型，研究人员能够系统地研究具有任意扭曲角度的莫尔扭曲超结构。结果显示，重建的哈密顿量与PW计算的能带结构非常吻合。在双层MoS2系统研究中，同样验证了三种方法的有效性和效率。实空间重构方法在计算时间上表现出明显优势，实现了线性缩放。

未来展望

这项工作的直接影响之一是使深度学习电子结构方法适用于那些熟悉PW方法但在AO DFT方面经验较少的研究人员。未来的一个重要应用方向是建立通用的深度学习模型，能够处理不同类型的材料并准确预测它们的电子结构。

本文来源： 机器之心【阅读原文】